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Nature |大规模13CO2脉冲标记实验——手性单萜揭示森林排放机制和干旱
单萜 (C10H16) 由植被大量排放到大气中(>100?TgC?year?1),它们很容易与羟基自由基和臭氧反应形成新的粒子,从而形成云,影响地球的辐射收支,从而影响气候变化。虽然大多数单萜以两种手性镜像形式存在,称为对映体,但这些 (+) 和 (-) 形式在测量或建模研究中很少区分。因此,人们对植物中单萜对映异构体的个体形成途径及其生态功能知之甚少。目前尚不清楚这些将如何响应干旱等极端气候事件而发生变化。
 
来自德国马克斯普朗克化学研究所的研究组在生物圈二号(一个封闭的热带雨林生态系统)进行了为期四个月的受控干旱和再润湿实验,期间进行了史上最大规模的13C同位素脉冲标记,结合长期大气通量监测,确定植被排放主要是从头合成的 (-)-α-蒎烯,而 (+)-α-蒎烯是从储存池(叶子脂质相)排放的。随着干旱的发展,(-)-α-蒎烯排放源转移到储存池,有利于云的形成。两种α-蒎烯对映体的干旱前混合比与其他单萜的相关性更好,这表明酶的控制不同。这些结果表明,对映体分布对于理解森林生态系统中单萜烯排放的基本过程以及预测大气对气候变化的反馈至关重要。相关研究成果于2022年9月7日发表在国际著名学术期刊《Nature》上。
 

 
生物圈2号人工热带雨林生态系统
生物圈2号热带雨林生态系统覆盖面1950平方米,内有95种热带植物,包括23种树木和67种林下植物等。位于美国亚利桑那州图森市。在热带雨林中没有使用进一步的照明。土壤剖面由深达 4?m 的底土层和厚度可变的表土层 (70–100?cm)组成。位于热带雨林中心的是一座小型人工山,在其中建造了一个实验室来容纳在线 GC-MS,并且可以控制内部的环境温度和湿度。因此,生物圈 2 是热带雨林排放模型的理想数据源和试验台。
 
 
受控干旱和再润湿实验
该实验是在水、大气和生命动力学 (WALD) 活动期间进行的。为确保干旱及时进行,2019 年 5 月 31 日实验前关闭了美学水景(瀑布、池塘、溪流),开始对生态系统水分进行控制。经过三周的环境测量以建立正常的干旱前条件,施加9.5周的干旱,以引起生理变化并驱动生化过程中的差异反应。干旱阶段分为两个阶段(轻度干旱和严重干旱),涉及两个相对湿度最小值、土壤湿度下降和植被响应。在干旱结束时,向深层土壤中加水三天,然后从头顶洒水器中“降雨”。
 
 
13CO2脉冲标记实验
在干旱前和严重干旱期间进行两次13CO2脉冲标记,分别于2019年10月5日08:00和2019年11月23日 09:00进行,以配合峰值光合活性。刻意在阳光直射的日子里进行脉冲实验,此时光合作用速率高,以最大限度地吸收二氧化碳。在第一个脉冲期间,13CO2,99% 以10升/分钟速率通入15分钟。为了平衡干旱期间降低的碳同化率,在第二个脉冲期间,13CO2,99% 以20升/分钟速率通入15分钟。使用可调谐红外激光直接吸收光谱仪在每个脉冲期间监测热带雨林中大气CO2的δ13C值。
 
 
使用离线气相色谱-同位素比率质谱仪(GC-IRMS)区分单萜对映体((-)-α-蒎烯,(+)-α-蒎烯)不同的排放途径。13C标记结合长期大气通量监测,从而能够精确确定干旱如何影响不同单萜对映体的通量和来源。
 
热耳科技是剑桥同位素总代理(Cambridge Isotope Laboratories)。提供2H,13C,15N,18O同位素标记物。
 
13C同位素标记物

 
15N同位素标记物

 
18O同位素标记物